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隨著可穿戴電子設(shè)備和新能源汽車的飛速發(fā)展，傳統(tǒng)的鋰離子電池不再能夠滿足快速發(fā)展的能源市場的需求。而Li-S電池由于具有顯著的高理論比容量和能量密度被研究人員廣泛認為是下一代二次電池的重要競爭者。面對Li-S電池穿梭效應(yīng)，體積膨脹，低導(dǎo)電率等問題，設(shè)計和合成一種具有優(yōu)良催化活性位點和良好空間約束結(jié)構(gòu)的新型硫載體是非常必要的。金屬有機骨架（MOF）具有可調(diào)節(jié)的孔隙結(jié)構(gòu)、超高的比表面積和豐富的活性位點，有利于電解質(zhì)的滲透和離子/電子的擴散，被認為是最有前途的硫宿主材料之一。然而，由于原有的MOF材料導(dǎo)電性不足，電化學(xué)穩(wěn)定性不高，往往在物理捕獲、化學(xué)吸附和催化多硫化物的能力方面受到限制。因此，我們通過進一步調(diào)整MOF材料的電子態(tài)，并將MOF與高導(dǎo)電性的碳襯底結(jié)合構(gòu)建陽離子/陰離子缺陷，使材料表現(xiàn)出預(yù)期的形貌和電化學(xué)性能。

研究人員以GO作為基底，通過一步水熱法在其上合成的二維超薄、富缺陷的鈷鋅異質(zhì)金屬有機骨架復(fù)合材料（Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO）。通過控制原料配比，以及水熱溫度和時間，可以誘導(dǎo)產(chǎn)物在GO上形成超薄的二維結(jié)構(gòu)并有效地防止rGO片的自聚集。石墨烯的高比表面積提高了MOF材料的導(dǎo)電性和結(jié)構(gòu)完整性，從而促進了二維MOF的生長。同時，通過鈷鋅雙金屬中心比例微調(diào)，形成了短程無序結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)了Coo_xZn_1-x-MOF的電子性質(zhì)，進而產(chǎn)生更多的活性位點，有利于增強LiPSs作為硫宿主的吸附和催化作用。在系列復(fù)合材料中，Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO表現(xiàn)出了最優(yōu)異的LiPSs吸附和催化活性。在0.2 C且E/S比為12.56 μL mg^-1條件下，循環(huán)250次后獲得了649.69 mA h g^-1的高比容量。這項工作加深了我們對缺陷MOF的控制設(shè)計的認識，調(diào)節(jié)了它們的結(jié)構(gòu)-活性相關(guān)性。

圖1展示通過水熱法在rGO上合成的超薄、富缺陷鈷鋅雙金屬有機骨架復(fù)合材料（Co_xZn_1-x-MOF/rGO）。首先，Co²⁺和Zn²⁺通過靜電相互作用與氧化石墨烯（GO）結(jié)合。隨后，2-甲基咪唑與GO上的Co²⁺和Zn²⁺發(fā)生配位反應(yīng)，形成二維MOF結(jié)構(gòu)。該材料的SEM和TEM圖像證實了其超薄結(jié)構(gòu)和缺陷的存在。

Figure 3. CV curves (a) and linear fitting of the peaks (b) A, (c) B and (d) C of S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO cathode. GITT voltage profiles of (e) S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO, (f) S@Co_0.5Zn_0.5-MOF/rGO, (g) S@Co_0.05Zn_0.95-MOF/rGO and (h) S@Zn-MOF/rGO cathodes at 0.1 C, and (i) the corresponding lithium ions diffusion coefficient of these cathodes.

圖3展示了S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO電極在Li-S電池中的優(yōu)異的動力學(xué)性能。在不同倍率下的CV測試中S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO電極中Li⁺的擴散速度明顯最快，且在GITT測試中S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO電極Li₂S沉淀和分解的內(nèi)阻明顯最小。

圖4展示了S@Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO電極組裝成Li-S全電池中的電化學(xué)性能。在1.7-2.8 V的電壓范圍內(nèi)，S@Co0.75Zn0.25-MOF/rGO陰極顯示出明顯的峰電位變化且擁有最小的氧化還原電位間隙。在0.5 C下循環(huán)350圈后，仍能保持570.95 mA h g^-1的比容量，表現(xiàn)出良好的儲硫性能和優(yōu)異的穩(wěn)定性。

總之，我們通過一步水熱法構(gòu)筑了二維超薄結(jié)構(gòu)的Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO缺陷復(fù)合材料，rGO基體不僅減輕了MOF固有的導(dǎo)電性低和結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定性，而且缺陷MOF在rGO上的原位生長使硫與基體之間的接觸最大化。在Li-S 電池中，二維超薄Co_0.75Zn_0.25-MOF/rGO缺陷硫宿主材料不僅有效緩解了充放電過程中硫的體積變化，還防止了電極材料結(jié)構(gòu)的破壞，而且提高了更多的LiPSs吸附和催化活性位，促進了硫與多硫化鋰的原位催化轉(zhuǎn)化和鋰離子的快速傳輸。隨后，S@Co_00.75Zn_0.25-MOF/rGO電極在一系列電化學(xué)測試下表現(xiàn)出最小的間歇電位、出色的放電容量和優(yōu)異的循環(huán)性能，證明了鈷鋅雙金屬MOF的催化活性，從而提高了Li-S電池的循環(huán)壽命、能量密度和整體性能，有望促進超薄缺陷MOF碳基復(fù)合材料的在鋰硫電池上的應(yīng)用，進而推動Li-S電池的發(fā)展。

（1）董玉濤，理學(xué)博士，河南農(nóng)業(yè)大學(xué)理學(xué)院應(yīng)用化學(xué)系副教授，拔尖人才，校聘教授、碩士生導(dǎo)師。2019年7月博士畢業(yè)于鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院。在能源材料及能源化學(xué)領(lǐng)域，主要致力于動力電池相關(guān)儲能材料的研究，重點開展了新型鋰/鈉離子電池電極材料、鋰硫電池關(guān)鍵材料與器件功能導(dǎo)向設(shè)計、可控構(gòu)筑和構(gòu)效關(guān)系等方面的工作。近五年以第一作者或通訊作者在 Chem. Sci., J. Energy Chem., Chem. Eng. J., J. Colloid Interface Sci., Nano Res., Inorg. Chem. Front.等高水平期刊發(fā)表SCI 論文30余篇（2023高被引論文1篇），H指數(shù)18；申請國家發(fā)明專利10項，其中已授權(quán)9項；主持河南省自然科學(xué)基金面上項目、省科技攻關(guān)項目及河南農(nóng)大拔尖人才啟動基金等。

更多詳情：https://www.x-mol.com/groups/dong_yutao；https://www.scholarmate.com/P/DongYT

（2）馬詩喻，理學(xué)博士，河南工程學(xué)院，化工與印染工程學(xué)院，講師。2022年6月博士畢業(yè)于鄭州大學(xué)化學(xué)學(xué)院。以第一和通訊作者在 J. Energy Chem、ACS Appl. Mater. Interfaces、Chem. Commun、Chinese Chem Lett 等期刊上發(fā)表 SCI 論文 12篇。這些工作中所提出的一些反應(yīng)機理，結(jié)論或相關(guān)示意圖等已被 Nature(IF=64.8), Energy Environ. Sci. (IF=32.5), Electrochemical Energy Reviews(IF=31.3)等頂級期刊上發(fā)表的工作所引用。

（3）張建民，理學(xué)博士，鄭州大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師。主要人事能源電化學(xué)，材料電化學(xué)，電催化，新型功能材料的研究工作。主持國家自然科學(xué)基金（2項）、河南省自然科學(xué)基金、河南省科技攻關(guān)重點項目等10余項。《大學(xué)化學(xué)》編委，河南省化學(xué)會常務(wù)理事。在Chem. Sci., J. Energy Chem., J. Mater. Chem. A 等主流學(xué)術(shù)期刊發(fā)表SCI論文200余篇。