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基于此，中國科學技術(shù)大學陳維教授聯(lián)合李震宇教授，通過快速焦耳加熱法，成功合成了非銥基RuMnFeMoCo高熵合金催化劑，該材料展現(xiàn)出極高的析氧活性和優(yōu)異的穩(wěn)定性。在0.5 M H₂SO₄溶液中，RuMnFeMoCo在10 mA cm^-2時的過電位僅為170 mV，并且能在10 mA cm^-2和100 mA cm^-2的電流密度下分別穩(wěn)定工作超過1000和150小時，遠超商業(yè)RuO₂催化劑。此外，該催化劑組裝的PEMWE電解池可以在500 mA cm^-2和1 A cm^-2的高電流密度下穩(wěn)定工作超過300小時，展現(xiàn)出良好的工業(yè)應(yīng)用潛力。

實驗和理論計算結(jié)果表明，Mn，Fe，Co位點能夠顯著降低催化劑表面OER的反應(yīng)能壘，調(diào)控了整體催化劑的活性。而Ru，Mo，Co等抗腐蝕能力較高的元素的引入，提高了催化劑的長期穩(wěn)定性。這項工作展示了一種設(shè)計高性能OER 電催化劑的策略，通過協(xié)同整合多種元素的優(yōu)勢，有可能克服催化劑開發(fā)中通常遇到的活性與穩(wěn)定性之間的權(quán)衡問題。相關(guān)工作以《Iridium-free High-Entropy Alloy for Acidic Water Oxidation at High Current Densities》為題在國際期刊《Angewandte Chemie International Edition》上發(fā)表論文。論文第一作者為陳景豪，馬家樂，黃濤，劉其琛，通訊作者為陳維教授和李震宇教授，通訊單位為中國科學技術(shù)大學。

1. 本文利用快速焦耳加熱法，在短至1秒的時間內(nèi)將碳氈載體升溫至1800 K，從而合成了RuMnFeMoCo高熵合金納米顆粒。SEM與TEM結(jié)果顯示，納米顆粒均勻地負載在碳載體上。TEM Mapping顯示各元素在納米顆粒內(nèi)部均勻分布，無明顯的相分離。

2. 作者在0.5 M H₂SO₄中對合成的高熵合金催化劑進行了電化學性能的測試。在與相應(yīng)的中熵合金以及Ru@CF，Com-RuO₂@CF等對照樣對比后，RuMnFeMoCo高熵合金催化劑展現(xiàn)出了最優(yōu)的本征活性與穩(wěn)定性。其在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為170 mV,并且在此電流密度下可穩(wěn)定工作超過1000小時，衰減速率僅為44 μV h^-1。即使在100 mA cm^-2的電流密度下，該催化劑也能穩(wěn)定工作近150小時。當把RuMnFeMoCo催化劑應(yīng)用到PEMWE器件中時，在0.6 mg_catalyst cm^-2的負載量下,其在500 mA cm^-2的電流密度下可以穩(wěn)定工作超過150小時且?guī)缀鯖]有性能衰減。即使將電流密度進一步增加到1 A cm^-2，該催化劑也能繼續(xù)穩(wěn)定工作超過150小時，展示了其工業(yè)化潛力。

3. 為了探究高熵合金催化劑在OER過程中的結(jié)構(gòu)演化與溶解情況，作者對OER測試前后的催化劑進行了XPS和XAS測試。測試結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在OER過程中，催化劑表面的Mn，Fe金屬發(fā)生了明顯的溶解，但Ru，Mo，Co金屬仍然保持著比較穩(wěn)定的狀態(tài)，顯示出了較強的抗腐蝕性。同時，OER穩(wěn)定性測試后的XRD與HRTEM圖片顯示，催化劑在OER過程中發(fā)生了電化學氧化過程，在合金顆粒表面展示出了明顯的氧化層，作為OER反應(yīng)的真正活性位點。

4.最后，考慮到高熵合金表面原子排布的不確定性以及電化學氧化過程的存在，為了探究催化劑表面不同金屬位點對OER反應(yīng)的作用，作者建立了多金屬摻雜的RuO₂模型進行模擬。 計算結(jié)果顯示，催化劑表面Mn，F(xiàn)e，Co位點上，OER決速步驟的能壘相對于Ru、Mo位點要更低，從而調(diào)控了催化劑表面整體的反應(yīng)活性。

總之，本工作提出了一種快速焦耳加熱法制備的RuMnFeMoCo高熵合金催化劑，使其可以在工業(yè)PEMWE中，高電流密度下展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性。該工作為非銥基高熵合金或高熵氧化物催化劑在PEMWE中的實際應(yīng)用打下了基礎(chǔ)。

陳維，中國科學技術(shù)大學應(yīng)用化學系教授、博士生導(dǎo)師，合肥微尺度物質(zhì)科學國家研究中心教授。2008年于北京科技大學獲材料物理學士學位；2013年于阿卜杜拉國王科技大學獲材料科學與工程博士學位；2014-2018年于斯坦福大學從事博士后研究工作；2018-2019年在EEnotech公司擔任科學家；2019年7月入職中國科學技術(shù)大學，專注于大規(guī)模儲能電池、電催化等研究。獨立建組以來，作為(共同)通訊作者在Nature Sustainability, Nature Communications, Nature Reviews Clean Technology, Chemical Reviews, Chemical Society Reviews, Joule, Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Advanced Materials等國際期刊發(fā)表學術(shù)論文80余篇，論文總被引15000余次，H因子60。研究成果獲得美國專利5項，中國發(fā)明專利20余項。擔任Materials Today Energy編委，eScience, Nano Research Energy, Energy Materials Advances等雜志青年編委。

陳維課題組網(wǎng)頁：http://staff.ustc.edu.cn/~weichen1